<legend id="4q6g9"><output id="4q6g9"></output></legend>

  • <label id="4q6g9"></label>

  • <s id="4q6g9"></s>
  • <s id="4q6g9"></s>
    <strike id="4q6g9"><blockquote id="4q6g9"></blockquote></strike>
  • 【亮點(diǎn)論文】唐天地教授團(tuán)隊(duì)黃鵬程老師在金屬催化加氫領(lǐng)域取得重要進(jìn)展

    發(fā)布時(shí)間:2024-07-01瀏覽次數(shù):34



    通過(guò)調(diào)控催化劑-溶劑-反應(yīng)物的相互作用來(lái)精確控制化學(xué)反應(yīng)速率和選擇性對(duì)于非均相催化反應(yīng)具有重要意義。為了實(shí)現(xiàn)這個(gè)設(shè)想,可通過(guò)對(duì)非均相催化劑表面進(jìn)行修飾,使其能夠在不同的反應(yīng)條件下表現(xiàn)出不同的催化行為。

    圖1聚合物修飾的催化劑誘導(dǎo)的質(zhì)子-電子轉(zhuǎn)移示意圖(JACS Au.2024)

    在前期研究聚合物對(duì)催化劑誘導(dǎo)的溶劑化效應(yīng)的基礎(chǔ)上(ACS Catalysis 2023, 13, 10, 6590–6602,Top期刊,封面論文),中文解析見(jiàn):https://mp.weixin.qq.com/s/6ZsBwg6RtE0h1wOAPhf3_w,以及溶劑特性(質(zhì)子溶劑和非質(zhì)子溶劑)對(duì)于聚合物修飾的催化劑在硝基苯加氫反應(yīng)中,能夠極大地改變表觀活化能、選擇性和反應(yīng)速率的基礎(chǔ)上。(Journal of Catalysis, 2023: 115157) https://doi.org/10.1016/j.jcat.2023.115157


    圖2聚合物修飾的催化劑在不同性質(zhì)的溶劑中表現(xiàn)出不同的催化行為(Journal of Catalysis.2023)

    黃鵬程老師與荷蘭特文特大學(xué)(University of Twente) Leon Lefferts, Jimmy Faria Albanese 教授合作,進(jìn)一步研究了液相加氫反應(yīng)中使用聚合物修飾的催化劑對(duì)于亞硝酸鹽加氫反應(yīng)的影響,聚合物在低于最低共溶溫度(LCST)(<32 ℃) 下與水分子形成氫鍵,從而使聚合物保持展開(kāi)狀態(tài)。亞硝酸鹽加氫反應(yīng)的詳細(xì)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究表明,p-NIPAM 在低溫下將表觀活化能降低了3倍。 DOSY-NMR表征和分子動(dòng)力學(xué)模擬計(jì)算表明,當(dāng)存在 p-NIPAM時(shí),限制了Pd/SiO2表面的水分子的流動(dòng)性。聚合物的這種限制會(huì)擾亂水與金屬的相互作用,從而降低亞硝酸鹽質(zhì)子-電子轉(zhuǎn)移還原的能壘。

    值得注意的是,由于在溫度高于LCST時(shí),聚合物會(huì)收縮,使 Pd原子暴露在不受限制的水中,使得這種現(xiàn)象在溫度升高時(shí)會(huì)消失。聚合物在LCST上下具有不同展開(kāi)和收縮狀態(tài)的這種完全可逆性,為創(chuàng)造具有可控催化行為的穩(wěn)態(tài)催化劑打開(kāi)了大門(mén)。

    該成果最近以“Water Confinement on Polymer Coatings Dictates Proton?Electron Transfer on Metal-Catalyzed Hydrogenation of Nitrite”為題發(fā)表于JACS的姊妹刊JACS Au, 常州大學(xué)為論文第一完成單位,石油化工學(xué)院青年教師黃鵬程為論文第一作者。文章鏈接:https://doi.org/10.1021/jacsau.4c00389




    X
    亚洲国产亚洲片在线观看播放,青青青免费手机版视频在线观看,ririai66在线观看视频,丁香五月亚洲综合在线 双流县| 临江市| 襄垣县| 嵊泗县| 天气| 乌兰浩特市| 吕梁市| 长丰县| 泰和县| 五家渠市| 错那县| 平原县| 津南区| 新津县| 桐庐县| 盈江县| 金山区| 仪陇县| 涞源县| 长兴县| 锦州市| 和林格尔县| 奇台县| 高碑店市| 公主岭市| 鲁山县| 东阿县| 宝应县| 沙洋县| 安陆市| 调兵山市| 南投县| 新津县| 上蔡县| 临城县| 宽城| 沂水县| 临漳县| 佛冈县| 肇源县| 成都市| http://444 http://444 http://444 http://444 http://444 http://444