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【亮點論文】唐天地教授團隊黃鵬程老師在金屬催化加氫領(lǐng)域取得重要進展

發(fā)布時間:2024-07-01瀏覽次數(shù):34



通過調(diào)控催化劑-溶劑-反應(yīng)物的相互作用來精確控制化學(xué)反應(yīng)速率和選擇性對于非均相催化反應(yīng)具有重要意義。為了實現(xiàn)這個設(shè)想,可通過對非均相催化劑表面進行修飾,使其能夠在不同的反應(yīng)條件下表現(xiàn)出不同的催化行為。

圖1聚合物修飾的催化劑誘導(dǎo)的質(zhì)子-電子轉(zhuǎn)移示意圖(JACS Au.2024)

在前期研究聚合物對催化劑誘導(dǎo)的溶劑化效應(yīng)的基礎(chǔ)上(ACS Catalysis 2023, 13, 10, 6590–6602,Top期刊,封面論文),中文解析見:https://mp.weixin.qq.com/s/6ZsBwg6RtE0h1wOAPhf3_w,以及溶劑特性(質(zhì)子溶劑和非質(zhì)子溶劑)對于聚合物修飾的催化劑在硝基苯加氫反應(yīng)中,能夠極大地改變表觀活化能、選擇性和反應(yīng)速率的基礎(chǔ)上。(Journal of Catalysis, 2023: 115157) https://doi.org/10.1016/j.jcat.2023.115157


圖2聚合物修飾的催化劑在不同性質(zhì)的溶劑中表現(xiàn)出不同的催化行為(Journal of Catalysis.2023)

黃鵬程老師與荷蘭特文特大學(xué)(University of Twente) Leon Lefferts, Jimmy Faria Albanese 教授合作,進一步研究了液相加氫反應(yīng)中使用聚合物修飾的催化劑對于亞硝酸鹽加氫反應(yīng)的影響,聚合物在低于最低共溶溫度(LCST)(<32 ℃) 下與水分子形成氫鍵,從而使聚合物保持展開狀態(tài)。亞硝酸鹽加氫反應(yīng)的詳細反應(yīng)動力學(xué)研究表明,p-NIPAM 在低溫下將表觀活化能降低了3倍。 DOSY-NMR表征和分子動力學(xué)模擬計算表明,當存在 p-NIPAM時,限制了Pd/SiO2表面的水分子的流動性。聚合物的這種限制會擾亂水與金屬的相互作用,從而降低亞硝酸鹽質(zhì)子-電子轉(zhuǎn)移還原的能壘。

值得注意的是,由于在溫度高于LCST時,聚合物會收縮,使 Pd原子暴露在不受限制的水中,使得這種現(xiàn)象在溫度升高時會消失。聚合物在LCST上下具有不同展開和收縮狀態(tài)的這種完全可逆性,為創(chuàng)造具有可控催化行為的穩(wěn)態(tài)催化劑打開了大門。

該成果最近以“Water Confinement on Polymer Coatings Dictates Proton?Electron Transfer on Metal-Catalyzed Hydrogenation of Nitrite”為題發(fā)表于JACS的姊妹刊JACS Au, 常州大學(xué)為論文第一完成單位,石油化工學(xué)院青年教師黃鵬程為論文第一作者。文章鏈接:https://doi.org/10.1021/jacsau.4c00389




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